Issei, Hyōdō (兵藤 一誠)

Es, además del protagonista, un pervertido. Es un estudiante de segundo año, Tiene la costumbre de fantasear, y es bien conocido por ser espeluznante en la academia, pero también es muy trabajador. Fue asesinado por su novia, pero Rias Gremory lo salva y lo trae de vuelta a la vida como un demonio de su propio clan, haciendo de él un miembro del Club de la investigación oculta .Su rango es "peón" y apenas tiene poder hasta el punto de que todo el mundo le llama "demonio de 3ª categoría", pero en su brazo izquierdo se halla uno de los 13 Longinus más poderosos, el "Sacred Gear" o mas conocido como "El guante del emperador dragón". Este protagonista trabaja duro día y noche por el bien de su maestra y poder cumplir su sueño de convertirse en el "Rey demonio del Harem".

Rias Gremory ( リアス・グレモリ)

Es una Madonna de la academia, maestra de Issei, y una mujer admirada por la gente. Su verdadera identidad es la princesa de pelo carmesi escarlata, y  la actual heredera de una de las familias de más alto rango del diablo y famosas, los Gremory. Ella está matriculada como estudiante de intercambio, pero la verdad es que tiene el poder en la academia, y actúa como la presidenta del club de estudio de ocultismo , que se compone de los demonios bajo su mando. Su rango es "El Rey". Ella es una heroína invencible que vio el sueño de poder en Issei y se interesó en él.

Akeno Himejima (姫島 朱乃)

Akeno es el segundo al mando en el clan Gremory, conocida como la "sacerdotisa del trueno". Es vicepresidente del club de la investigación oculta, y su rango es la Reina. Es una hermosa chica que ocupa el segundo lugar en popularidad después de Rias. Normalmente, ella es muy agradable con sus amigos y, a menudo dice "vaya, vaya". Está rodeada de un aura de misterio y una vez que ella entra en batalla se convierte en una sádica de clase alta. 

Asia Argent (アーシア・アルジェント)

Asia es una hermana hermosa que Issei se conoció en la ciudad. Es una chica de corazón dulce que posee una "Sacred Gear", "La curación Crepuscular"(Twilight Healing), en su cuerpo que es capaz de curar las heridas de los seres humanos, los ángeles, ángeles caídos y demonios por igual.Una vez, ella estaba bajo el comando de uno de los ángeles caídos que se oponían a los demonios, pero después de cierto giro de los acontecimientos se convierte en un demonio bajo el control de Rias y se transfiere a la clase de Issei. Su rango entre los subordinados de Rias es "Alfil". Cuando Issei la salvó, ella se enamoró de él, y, finalmente, con las intervenciones de Rias, su líder, se trasladó a vivir en el hogar Hyōdō

Koneko Tōjō (塔城 小猫)

Una niña que es un grado menor de Issei, ella es la mascota de la escuela debido a su linda apariencia loli. Siendo la "torre" de Rias, que se jacta de la fuerza física extrema, así como las defensas. No es el tipo hablador, es más de un tipo cool, y de ser el uno en el grupo que se lleva bien con Issei lo menos, cuando abre la boca por lo general, son los insultos y reproches a Issei con respecto a su debilidad y de la naturaleza perversa. Ella es casi siempre visto comer algo (por lo general youkan) cuando no esté en acción.

Yūto Kiba (木場 祐斗)

Yuto es un espadachín suave, y su rango en el club de la investigación oculta es Caballo. Se hace llamar amigo Issei, pero él tiene buena apariencia, es inteligente, y tiene una personalidad muy agradable, así que es objeto de admiración para todos los estudiantes de sexo femenino, lo que hace que Issei lo vea como un enemigo (sin razón).

Shidou Irina (イリーナを指導)

Es una amiga de la infancia de Issei y compañera de Xenovia, en la misión por recuperar las Espadas Sagradas. Se sorprende mucho al saber que Issei es un demonio y un pervertido, pero a pesar de eso... Siguen siendo amigos.

Xenovia 

Es una usuario de una de las Espadas Sagradas. Luego de enterarse de que Dios está muerto, ella decide en convertirse en sirviente de Rias Gremory. Asiste al segundo año de la academia Kuou junto con Issei y Asia. Al ser criada en la iglesia, ella carece de sentido común y desea tener un hijo con Issei.